单原子产氢!今日Nature子刊,低温甲醇重整生产高纯氢气

如题所述

今日,Nature子刊发布一项重要研究成果,由第一作者Sai Zhang带领的研究团队,共同通讯作者瞿永泉和胡军在西北工业大学、西北大学合作,探索了低温下甲醇重整的创新途径。他们发现(论文DOI:</ 10.1038/s41467-022-33186-z),在CeO2多孔纳米棒上,利用Pt单原子与受挫路易斯对(FLPs)的双活性位点,实现了无添加剂条件下,120°C低温下高效产氢,且CO生成量极低,仅为0.027%。


在碳中和的大背景下,开发安全、可持续的氢气生产方法至关重要。甲醇与水的水相重整(APRM)因其高密度和易获取性备受关注。然而,目标是实现低温下高效、无副产物的氢气生成。研究团队揭示,Pt单原子与FLPs的协同作用,通过FLPs的自发水解离,显著提升了甲醇的活化性能,从而促进氢气生成,抑制CO的生成,为氢能利用开辟了一条光明的道路。


传统的甲醇重整过程需要大量强碱,但这种方法并不符合环保和经济的要求。非均相催化剂,尤其是Pt、Ru和Pd基催化剂,曾被寄予厚望,但它们通常在高温下运行且H2纯度低。这项突破表明,研究人员已经通过在α-MoC上分散的Pt,将低温催化效率提升到了150°C。然而,进一步降低反应温度并保持高效产氢的挑战仍然存在。此次,Pt1/PN-CeO2催化剂的出现,无疑为解决这一难题带来了新曙光。


催化剂的表征数据显示,单原子Pt和FLPs的双活性位点设计显著提高了催化剂的性能。图1展示了催化剂的结构和工作原理,以及图2和3分别展示了催化剂的形貌、成分和催化性能的卓越表现。通过对比图3,Pt1/PN-CeO2在低温无添加的条件下,其产氢效率超越了已知均相催化剂,且具有出色的稳定性。


图4和5深入解析了双活性位点对产氢性能的影响,包括表面Ce3+分数、Pt粒径和反应动力学。这些图揭示了催化剂如何通过优化反应路径,实现甲醇和水在低温下的高效转化,生成的H2纯度极高,为氢气应用提供了理想的起点。


总的来说,这项研究为我们提供了低温甲醇重整制氢的新策略,展示了单原子催化技术的潜力和前景。尽管仍有氢气纯化的需求,但Pt1/PN-CeO2催化剂的出现,无疑为实现绿色氢能的商业化生产铺平了道路,为碳中和目标的实现提供了关键一步。

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