Materials Studio-Dmol3教程：Dmol3基本任务和参数解读
2021-8-23 17:49阅读：8487
在建立好一个模型结构之后，我们可以开始计算了，在计算模块栏点击undefined中的Calculation，可以看到如下图。
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在Setup里面可以看到Dmol3的基本任务Task主要包括：单点能计算、结构优化、动力学计算、过渡态搜索、过渡态优化、过渡态确认、弹性常数计算等（在MS新版本里面有更多的任务）。
首先我们选择Geometry Optimization，点击后面的More，可以看到可以选择计算收敛的标准，包括能量、最大力、最大位移。Quality主要有Coarse、Medium、Fine，分别对应着不同的收敛标准。一般收敛标准越高，计算精度越好，计算耗时也越长。为了应对不同体系的计算精度要求，也可以直接针对具体的Energy、Max. force、Max. displacement更改数据。
Max. iterations指定最大几何优化循环次数。 如果达到设定的循环数，则即使不满足收敛标准，也将停止计算。一般可以将次循环次数调至100甚至更多。
Max. step size指每次优化原子移动的最大步长。
Optimize cell勾选后表示除了优化原子位置，也会优化晶胞参数。如果只需优化原子位置则不需要勾选此项。
注意：每个面板右下角都有Help。这是Materials Studio提供的官方手册文件，非常重要，应该要经常点进去看看。点击每个面板的Help都会出现该面板上所有参数的解释说明。
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Setup栏其他参数的说明如上图。Quality是控制总的电子收敛精度，包括Coarse、Medium、Fine，具体值对应着此面板Electronic栏。
Functional泛函是很重要的选项，常用的主要泛函如上图所示。针对不同体系，所要求的泛函组合也不一样，对应的精准度也不一样，一般可自行测试最佳的泛函组合方式，也可直接参考体系相近的文献中的泛函组合。
DFT-D矫正是加入长程相互作用，描述氢键、范德瓦尔斯等弱相互作用，常用的选择有：Tkatchenko-Scheffler（TS）（GGA-PBE、GGA-BLYP，B3LYP），Grimme（GGA-PBE、GGA-BLYP，B3LYP），OBS（GGA-PW91，LDA）。弱相互作用的选取与具体的体系元素有关，如下图所示：
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Spin unrestricted: 当选中时，表示将针对不同的自旋使用不同的轨道执行计算。 这就是所谓的“自旋不限制”或“自旋极化”计算。 如果未选中，则计算将对alpha和beta自旋使用相同的轨道。 这称为“自旋限制”或“非自旋极化”计算。 默认值为未选中。
Use formal spin as initial: 当选中时，表示每个原子未成对电子数的初始值将取自为每个原子引入的形式自旋。随后将在计算过程中优化该初始值。
Metal：选中后，表明系统是金属的，需要进行热处理和对布里渊区进行密集采样。 如果未选中，默认情况下使用的k点间隔会更粗糙，并且不会使用smearing。适用于周期性体系。
Use symmetry：选中时，指在计算中应使用对称性信息。涉及过渡状态搜索或确认的分子动力学模拟或计算不能使用对称信息。
Multiplicity: 自旋多重度的可选有以下几种：Auto、Singlet、Doublet、Triplet、Quartet、Quintet、Sextet、Septet、Octet。当选择“自动Auto”时，DMol3将尝试通过执行自旋无限制计算来确定基态自旋状态。
Charge：指定分子或晶胞上的总电荷。
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如上图所示，在“Electronic”选项卡可以设置与电子哈密顿量相关的参数。
Integration accuracy: 指定在哈密顿量数值积分中使用的精度。 可用的选项有：Coarse、Medium、Fine，具体值对应着此面板Setup栏中的Quality。
SCF tolerance：自洽收敛标准。指定用于确定自洽计算是否收敛的阈值。 选项和相关的收敛阈值是：Coarse（10-4）、Medium（10-5）、Fine（10-6）。也可以根据体系要求在右下角的More中的SCF tolerance更改收敛标准，接着也可以更改Max. SCF cycles最大自洽循环次数，指定能量计算允许的最大SCF迭代次数。 如果在指定的迭代次数后SCF仍未收敛，则计算将终止。
k-point set：定义将用于在倒易空间中积分波函数的积分点数。可选择Gamma单点（1×1×1）、Coarse、Medium、Fine，也可以在右下角的More中的K-points自行输入不同的K点，仅适用于周期性体系。同一系列体系需要使用相同的K点。
Core treatment：核处理方式，可选的类型有以下四种：
All Electron（默认的）：不对内核电子进行特殊处理，所有的电子都包含在计算体系中进行处理。
Effective Core Potentials ( ECP)： 使用单个有效势替代内核电子，内核处理中引入相对论校正。
All Electron Relativistic：处理体系中的所有电子，并在内核电子的处理中引入相对论效应。
DFT Semi-core Pseudopots (DSPP)：使用单个有效势替代内核电子，内核处理中引入相对论校正。
注：ECP和DSPP 都是对21号以后的重元素进行处理，DSPP 特别针对DMol3模块开发，而ECP 则来源于Hartree-Fock势。
Basis set：指定将在计算中使用的原子轨道基组。主要包括以下几种：
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Basis file：基组文件，指定要使用的基组文件的版本：3.5，4.4。其中4.4是新优化的基组，可略微改善形成热，是Delley在2006年提出的。3.5是原始版本，是默认值。
Orbital cutoff quality原子轨道截断半径：指定原子基组的有限范围截止。轨道截止精度决定了有限范围截止的大小，并且取决于轨道截止方案。分为Coarse、Medium、Fine，也可以在右下角的More中的Orbital Cutoff自行输入不同的值。
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Harris approximation哈里斯近似值：选中后，指定在计算中使用哈里斯非自洽近似。这大大减少了所需的计算时间，但同时也降低了计算的准确性。 哈里斯近似仅适用于使用LDA泛函而无溶剂效应的自旋限制性计算。
Use solvation model：选中后，将指定将使用COSMO溶剂化模型，可以在DMol3电子选项对话框的溶剂选项卡上设置更多详细信息。 使用溶剂化模型时，Harris近似值不可用。
Multipolar expansion：指定用于电荷密度的多极表示的最大角动量函数。主要分为：Monopole、Dipole、Quadrupole、Octupole、Hexadecapole
Charge：指定值f，用于在当前迭代和先前迭代之间混合电荷密度。允许值为0.0 <f≤1.0。 例如，值为0.2将使用20％的电荷密度和80％的先前迭代构建电荷密度。
Spin：指定在当前迭代和先前迭代之间混合旋转密度所使用的值。允许值为 0.0到1.0。
Use DIIS（direct inversion of the iterative subspace）：选中时，指示将使用DIIS（迭代子空间中的直接求逆）来加速SCF收敛。
DIIS size：指定DIIS过程的子空间的最大大小。 如果SCF不收敛于默认的历史记录数，则增加此值有时会导致SCF收敛显着改善。不建议使用少于4个历史记录。允许值为1到10。
Use preconditioner使用预处理器：选中后，表明电荷密度预处理器已打开，这可以抑制连续SCF循环之间的电荷密度振荡。 这可以加快收敛速度，尤其是对于大型系统或曲面或界面计算而言。
q0：以Bohr倒数指定用于衰减电荷密度振荡的参考波矢量。 允许值为0.5到20。
Use smearing热占位：选中时，表示热占位将应用于轨道占据以加速收敛。Smearing 参数允许电子在所有轨道中按照指定的能量差ΔE 进行拖尾。类似于物理上的热占位现象。此方法能够通过允许轨道驰豫而大大加速SCF 迭代的收敛速度。会导致虚轨道与占据轨道进行混合，因此，会有一些轨道出现分数占位。Smearing值（单位为Hartree）越大收敛越快，但计算结果越不精确。一般容易收敛的体系不建议使用。
Apply dipole slab correction应用偶极晶胞校正：选中后，将外部电势添加到晶胞的真空区域。 由于晶胞中的极性吸附物（或仅在晶胞的一侧上的吸附物），该电势抵消了晶胞的非零偶极矩。 这种校正对功函数的计算特别有帮助。
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