从1896年开始，居里夫妇共同研究起了放射性。在此之前，德国物理学家伦琴(Wilhelm Roentgen 1845-1923)发现了X-射线（他因此获得1901年诺贝尔物理学奖），贝克勒尔发现了铀盐发射出类似的射线。居里夫人发现钍(Th)亦具有放射性，并且沥青铀矿的放射性比任何含量的铀和钍能够解释的要强。居里夫妇于是努力寻找，终于在1898年宣布发现了放射性元素镭。他们最终从8吨废沥青铀矿中制得1克纯净的氯化镭，还提出了-射线（现在已知它是由电子组成的）是带负电荷的微粒的观点。
1906年皮埃尔。居里不幸被马车撞死，但居里夫人前未因此而倒下，她仍然 继续研究，于1910年与德比恩（Andre Debierne,1874-1949年，于1899年从沥青铀矿中发现放射性元素锕Ac）一起分离出纯净的金属镭。
1914年第一次世界大战爆发时，居里夫人用X-射线设备装备了救护车，并将其开到了前线。国际红十字会任命她为放射学救护部门的领导。在她女儿依伦(Irene Curie)和克莱因(Martha Klein)的协助下，居里夫人在镭研究所为部队医院的医生的护理员开了一门课，教他们如何使用X-射线这项新技术。20世纪20年代末期，居里夫人的健康状况开始走下坡路，长期受放射线的照射使她患上白血病，终于在1934年7月4日不治而亡。在此之前几个月，她的女儿依伦和女婿约里奥-居里(Joliot-Curie)宣布发现人工放射性（他们俩因此而荣获1935年诺贝尔化学奖）。
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